La a transition de phase Neutre-Ionique (N-I) existe dans des complexes organiques à transfert de charge à empilement mixte de la famille TTF-CA.

Ces complexes, sont en général des semi-conducteurs à faible gap puisque les molécules donneuses (D) et acceptrices (A) d'électrons alternent le long d'une même chaîn. La transition N-I est associée au transfert coopératif d'électron entre D et A, donc au changement du degré de transfert de charge. Ce transfert s'accompagne d'une brisure de symétrie, donc d'une dimérsation dans l'état ionique avec la formation de paires (D+A-) dans un état singulet :

Cette transition de phase se révàe d'une grande richesse dans ses divers aspects structuraux, électroniques, optiques, ou ferroélectriques.

Ces matériaux moléculaires offrent une grande variété de propriétés physiques intéressantes, en particulier dans le domaine de l'électronique moléculaire, telles que la transformation N-I photo-induite, ou la commutation entre états respectivement de basse et haute conductivité (résistance négative).

Au centre de la transition N-I, et de ces propriétés hors d'équilibre, il y a l'existence d' excitations de transfert de charge relaxées structuralement (distorsions intra- et inter-moléculaires). L'éxistence de ce type de transition entre différents états selon les contraintes (pression, température, laser) appliquées rend passionnante et essentielle l'étude de ces complexes.